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아이들의 낙서가 사라져 붕괴 위기에 처한 낙서왕국은 낙서 에너지를 모으기 위해 지구 침공을 시작한다. 낙서왕국의 위험한 작전을 막기 위해 지상의 용사로 선택 받은 짱구는 그림에 생명을 불어넣는 ‘미라클 크레용’을 얻게 된다. 쓰윽 쓰윽~ 그려 그려~! 짱구가 미라클 크레용으로 그림을 그리자 브리프, 가짜 이슬이 누나, 부리부리 용사가 스케치북 밖으로 튀어나오는데..! 과연, 크레용 용사 짱구는 낙서 용사들과 함께 위험에 빠진 떡잎마을과 세계를 구할 수 있을까?!
아이들은 액션가면을 TV 속의 인물인줄만 알고 동경한다. 짱구는 친구들과 함께 액션 가면 카드를 사모으며 즐거운 하루를 보낸다. 드디어 여름방학이 시작되는데, 아버지가 갑자기 바다로 놀러가자고 한다. 그것은 지구를 지키는 액션가면이 그들을 바다로 유인해낸 것이다. 한편, 우주에서 온 그래그래 마왕은 지구를 지배하기 위해 사람들의 영혼을 빼앗아간다. 짱구는 지구를 지키기 위해 액션가면과 힘을 합치는데...
어느 날, 부리부리 왕국의 왕자 슨노케시는 이상한 자들에게 납치당한다. 신 짱과 엄마 미사에는 제비뽑기를 하다 부리부리 왕국 여행권에 당첨된다. 그러나, 비행기에서 '화이트 스네이크' 라는 조직은 신 짱을 노리고 있었으며, 무사히 탈출했으나, 기차에서 또다시 출몰, 신 짱은 잡혀 버린다. 부리부리 왕국의 보물이 있는 지하 궁전의 열쇠가 바로 슨노케시 왕자와 신 짱! 화이트 스네이크 단의 두목 '아나콘다 백작' 과 부하 '미스터 하브'와 간부 호모들은, 열쇠인 두 아이를 가지고 지하 궁전으로 보물을 차지하고 세상을 지배하기 위해 출발한다. 부리부리 왕궁에서 파견된 왕자를 찾는 조직원 루루 루 루루와 노하라 일가는, 슨노케시와 신 짱을 구출하기 위해 화이트 스네이크 단을 쫓아 지하 궁전으로 떠난다.
타임머신 사고 때문에 흰둥이의 몸에 들어간 타임 패트롤 대원인 링링은 과거의 이상한 흐름을 감지하고, 시간을 바로 잡기 위해 짱구와 그의 부모를 설득해 과거로 날아간다. 시간 흐름에 이상을 생기게 한 흑부리 마왕을 처치하기 위해, 짱구는 몰락한 가문의 후예인 하리용과 손을 잡고, 마침내 흑부리 성으로 쳐들어가는데...
우주를 돌아다니며 나쁜 짓을 하는 악당들이 드디어 지구까지 손에 넣으려고 한다. 그들은 핸더랜드라는 놀이공원을 본거지로 삼아, 본격적으로 지구 공략에 나선다. 우연히 핸더랜드에 놀러간 짱구는 토페마에게 악당들의 음모를 듣게 된다. 토페마는 짱구에게 힘을 합쳐 악당들을 물리치자고 하지만, 짱구는 겁을 먹고 주저한다. 하지만 악당들은 이미 짱구가 를 가지고 있다는 사실을 알고 짱구를 찾아온다. 엄마, 아빠까지 휘말리면서 짱구는 어쩔 수 없이 악의 무리에 대항해서 싸우게 되는데...
짱구는 어느 날 오후, 강가에서 자고 있는 한 남자 옆에서 작은 구슬을 하나 줍는다. 그 구슬은 옛날 주유랑족과 주황천족이 세상을 지배할 수 있는 힘을 가진 `잭`이라는 악마를 토기 인형 안에 봉인해 둔 열쇠가 되는 구슬이었다. 잭을 부활시켜 세상을 지배하려는 핵슨과 주황턴족의 여자 우두머리의 음모로 잭을 부활시킬 구슬 두 개를 찾아 혈전이 펼쳐진다. 세상의 평화를 지키려는 주유랑족은 주황천족과 핵슨의 음모에 맞서 구슬을 지키기 위해 싸운다. 짱구가 처음 본 남자 로즈는 주유랑족 우두머리의 큰 아들이었던 것이다. 세상을 지키려는 주유랑족과 세상을 지배하려는 주황천족의 싸움에 우연찮게 말려든 짱구와 가족들은 무사히 세상의 평화를 지켜낼 수 있을 것인가!!
악의 집단 돼지발굽은 전대미문의 최강의 바이러스를 퍼뜨려 전세계의 컴퓨터를 지배하여 세계정복을 꾀한다. 이에 그 음모를 막기 위해 세계평화를 지키려는 비밀조직 SML은 코드명 "섹시걸"을 보내 바이러스 디스크를 빼 오게 한다. 섹시걸은 디스크를 훔쳐 하늘위를 날으는 돼지발굽에 대해서 탈출하지만, 바다에 떨어져 마침 바다에서 식사를 하고 있던 짱구네 유치원 식구들과 만나게 된다.
어느 날, 경찰들이 나타나 불발탄이 있다며 짱구와 엄마, 짱아, 흰둥이를 어디론가 데리고 간다. 짱구 가족들을 납치한 것은 ‘온천 가드맨’이라는 온천 수호단. 이들은 목욕을 싫어하는 ‘때안미러’단들이 ‘지구 온천화 계획’을 세우고 있다는 것을 알고는 전설의 온천인 ‘황금 온천탕’을 찾았던 것이다. 그리고 그 ‘황금 온천탕’이 짱구네 집 밑에 있다는 것을 알고 짱구 식구들을 몰래 데리고 온 뒤 그 집에서 온천을 찾기 시작한다. 하지만 미처 온천을 파내기도 전에 ‘때안미러’의 공격을 받기 시작하는데... 한편, ‘때안미러’의 두목인 때바라는 30년 전의 원한 때문에 목욕을 하기 싫어했고 그 복수심에 목욕을 좋아하는 모든 사람들을 없애기로 마음 먹었다. 그것을 위한 계획인 ‘지구 온천화 계획’을 착착 실행에 옮기기로 하지만, 온천 가드맨이 어떤 집에서 무엇인가를 찾고 있다는 사실을 알고 짱구 식구들과 그 보디가드인 온천 가드맨을 납치해 오는데...
짱구는 호화유람선 여행에서 액션가면 시사회가 있다는 광고를 보고 부모님과 함께 남해섬으로 여행을 떠난다. 선상 시사회 도중 알 수 없는 원숭이 집단이 침략해 어른들이 끌려간 섬으로 들어간다. 그곳은 파라다이스 킹이 원숭이 노예를 이끌고 사는 섬이었다.
떡잎마을에 20세기 박물관이 생기자 어른들은 그곳에 푹 빠져 헤어 나오지 못한다. 그러던 어느 날, 20세기 박물관은 TV를 통해 중요한 안내 방송을 한다. 그때부터 어른들은 어린아이처럼 행동하기 시작하고, 다음 날 아침에는 박물관에서 보낸 트럭을 타고 단체로 사라진다. 그 이후 남겨진 아이들도 20세기 박물관에서 보낸 트럭에 실려 어딘가로 끌려가고, 짱구와 친구들은 이리저리 도망친다. 어른들을 찾으러 간 20세기 박물관에서 이 모든 일을 꾸민 켄을 만난다. 켄은 어른들이 20세기의 냄새에 취해 어린 시절로 돌아갔다고 하면서, 자신의 목표는 20세기를 되살리는 것이라고 한다. 한편, 짱구는 20세기 박물관에서 아버지와 어머니를 구하고, 한자리에 모인 짱구 가족들은 켄의 음모를 막기 위해 마지막 결전을 준비하는데...
